Karier politik
Saat maju ke pemilihan 1999 Vilnai bergabung dengan Partai Buruh (yang maju sebagai bagian dari aliansi Satu Israel), berharap untuk memenangkan sebuah tempat di daftar Knesset. Ia berhasil, dan terpilih di Knesset. Ehud Barak melantiknya menjadi Menteri Ilmu Pengetahuan, Budaya dan Olahraga. Vilnai meninggalkan kursi Knesset-nya enam bulan setelah pemilihan tersebut (ia digantikan oleh Colette Avital), tetapi masih menjadi menteri. Setelah Ariel Sharon mengalahkan Barak dalam pemilihan 2001 untuk Perdana Menteri, Vilnai kembali dilantik pada jabatannya di pemerintahan baru tersebut.
Ia kembali masuk Knesset setelah pemilihan 2003 dan menampati urutan kedua pada daftar anggota Partai Buruh,[2] tetapi kehilangan jabatan kementeriannya ketika Sharon membentuk sebuah koalisi sayap kiri yang mengecualikan Partai Buruh. Namun, ketika beberapa partai meninggalkan koalisi tersebut saat menghadapi rencana penarikan diri, Partai Buruh masuk dalam pemerintahan pada Januari 2005. Vilnai dilantik menjadi Menteri dalam Kantor Perdana Menteri. Pada Agustus 2005 ia dilantik menjadi Menteri Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Sementara, dan jabatan tersebut dibuat menjadi permanen pada bulan November.
Ketika melaju ke pemilihan 2006, Vilnai berkompetisi dalam pemilihan pemimpin Partai Buruh bersama dengan Shimon Peres dan Binyamin Ben-Eliezer,[3] tetapi dikalahkan oleh Amir Peretz. Namun, ia tetap menduduki kursi Knesset-nya dalam pemilihan tersebut, menempati urutan ke-11 pada daftar partai Buruh.
Setelah Ehud Barak memenangkan pemilihan kepemimpinan partai pada 2007 ia melantik Vilnai sebagai Deputi Menteri Pertahanan.
Vilnai memenangkan tempat keenam pada daftar partai Buruh pada pemilihan 2009, dan masih menduduki kursinya pada pemilihan berikutnya. Pada 2011 ia menjadi salah satu dari lima anggota yang meninggalkan Partai Buruh untuk mendirikan Independen, dan dilantik menjadi Menteri Front Dalam Negeri yang merupakan jabatan yang baru dibuat,[4] yang aslinya adalah jabatan Menteri Minoritas.[5] Pada Februari 2012 Vilnai dilantik menjadi duta besar Israel untuk China.[6] Kursi Knesset-nya diambil oleh Shachiv Shnaan.[7]