Imamat
Larkin ditahbiskan menjadi imam di Katedral Perawan Tak Bernoda, Syracuse, New York, untuk Keuskupan St. Augustine pada 15 Mei 1947, oleh Uskup Walter Foery.[1]
Setelah penahbisan, Larkin bertugas di sebuah paroki di Daytona Beach, Florida. Ia kemudian belajar di Universitas Angelicum, Roma, tempat ia sekamar dengan kelak Paus Yohanes Paulus II. Larkin membantunya belajar bahasa Inggris. Larkin menerima gelar Doktor Teologi Sakral pada 1949.[2]
Setelah kembali dari Roma pada 1949, Larkin ditugaskan untuk mengabdi di kanseri Keuskupan St Augustine. Pada 1951, ia menjadi wakil pastor Paroki Keluarga Kudus di North Miami, Florida. Ia dipindahkan pada 1954 untuk menjadi pastor Paroki Kristus Raja di Jacksonville, Florida.[3] Larkin menjadi pastor Paroki Santa Sesilia pada 1967 di Clearwater, Florida, kala itu bagian dari Keuskupan St Augustine. Ia juga menjabat sebagai vikaris jenderal keuskupan.[4]
Pada 1968, Paus Paulus VI mendirikan Keuskupan St. Petersburg, dengan memekarkan wilayah dari Keuskupan St. Augustine dan Keuskupan Agung Miami.[5] Pada masa yang sama, Larkin ditugaskan atau dipindahkan ke keuskupan baru tersebut. Setelah kematian Uskup Charles McLaughlin pada 1978, Larkin menjabat sebagai administrator apostolik St. Petersburg.[6]
Uskup St. Petersburg
Larkin diangkat menjadi uskup kedua St. Petersburg oleh Paus Yohanes Paulus II pada 18 April 1979.[7] He was consecrated on May 27, 1979, by the pope in Saint Peter's Basilica in Rome.[8] Pada masa jabatan Larkin sebagai uskup, keuskupan menambahkan 15 paroki baru, tiga sekolah baru, dan sebuah stasiun radio (WBVM 90.5 FM).[2] ia membentuk jawatan baru untuk umat Katolik Afrika-Amerika dan Hispanik, bersama dengan kajntor untuk umat Katolik berkebutuhan khusus.[9] Larkin juga mengabdi untuk melayani orang-orang yang membutuhkan dan para pengidap HIV/AIDS, dan menjadi advokat kuat untuk ekumenisme.[8]