Di dunia televisi, Rossum paling dikenal karena perannya sebagai Fiona Gallagher dalam serial televisi Shameless (2011–2019).[2] Sejak pertengahan tahun 2010-an, dia telah menyutradarai dan memproduseri televisi, termasuk serial Peacock tahun 2022 Angelyne di mana dia juga membintanginya.
Pada tahun 2007, Rossum merilis album debutnya, Inside Out. Dia merilis sebuah Extended Play (EP) Natal pada tahun yang sama, berjudul Carol of the Bells. Pada tahun 2013, ia merilis album lanjutan yang berjudul Sentimental Journey.
