Tito Buss belajar filsafat di Seminari Mariana dari 1945 sampai 1947 dan teologi di Seminari São Leopoldo dari 1948 sampai 1951. Ia menerima penahbisan imamat pada 8 Desember 1951. Ia menjadi imam Katedral Santo Fransiskus Xaverius di Joinville dan Profesor Dogmatik di Institut Teologi Curitiba. Ia kemudian menjabat sebagai imam paroki Santo Agustinus.