Paus Pius XII mengangkatnya pada 17November 1954 menjadi Uskup Oeiras. Pada 9November 1957, Paus Pius XII menerima pengunduran diri dari Raimundo de Castro e Silva. Paus Pius XII kemudian mengangkatnya menajdi uskup tituler Uzalis dan uskup auksilier Fortaleza. Raimundo de Castro e Silva terlibat dalam Konsili Vatikan Kedua.