Quadros menuduh tingkat inflasi yang tinggi di negaranya sebagai kesalahan pendahulunya, Juscelino Kubitschek. Sebagai presiden, Quadros melarang perjudian, melarang perempuan mengenakan bikini di pantai, dan membangun hubungan dengan Uni Soviet dan Kuba. Dalam upaya untuk memenangkan kekuasaan yang lebih besar lagi, ia mengundurkan diri pada 25 Agustus1961, dengan harapan akan kembali ke adlam jabatannya dengan suara aklamasi dari rakyat Brasil. Namun upaya ini segara ditolak doleh parlemen Brasil, yang sebaliknya mengangkat wakil presiden kiriJoão Goulart sebagai presiden.
Pengunduran diri Quadros menyebabkan krisis politik yang memuncak pada kudeta militer pada 1964. Sementara militer tidak mengizinkannya ikut serta dalam politik, pada tahun 1980-an Quadros berhasil kembali. Ia bergabung dengan Partido Trabalhista Brasileiro, dan menjadi kandidat untuk jabatan gubernur São Paulo pada 1982, tetapi ia dikalahkan oleh André Franco Montoro. Betapapun juga, ia dipilih kembali menjadi wali kota São Paulo pada 1985, dengan mengalahkan kandidat favorit, Fernando Henrique Cardoso, yang belakangan menjadi presiden Brasil. Quadros menjadi wali kota hingga 1988. Ia meninggal di São Paulo pada 1992.