Pada 1960 Küng diangkat menjadi profesor teologi di Universitas Eberhard Karls, Tübingen, Jerman. Tepat seperti rekannya Joseph Ratzinger (yang belakangan menjadi Paus Benediktus XVI), pada 1962 ia diangkat menjadi peritus oleh Paus Yohanes XXIII, dan melayani sebagai seorang penasihat ahli teologi bagi para anggota dari Konsili Vatikan II hingga selesai pada 1965. Atas usul Küng, Dewan Dosen Katolik di Tübingen mengangkat Ratzinger sebagai profesor dogmatika. Namun, karena kenyataannya Ratzinger beralih menjadi lebih konservatif sebagai reaksi terhadap revolusi mahasiswa1968, kerja sama di antara keduanya pun berakhir. Meskipun awalnya Ratzinger juga merupakan pendukung Gerakan Kiri Baru tersebut, tetapi tampaknya Ratzinger syok melihat kelakuan anak muda yang justru kebablasan, memakai narkoba, seks bebas dan perilaku menyimpang lainnya. Peristiwa tersebut membuatnya berpaling kembali kepada konservatisme. Sementara Küng terus berada dijalur yang berseberangan dengan Ratzinger hingga akhir hayatnya.
Pada akhir tahun 1960-an Küng menjadi teolog penting pertama Katolik Roma setelah skismaGereja Katolik Lama pada akhir abad ke-19 yang menolak doktrin infalibilitas paus, khususnya dalam bukunya Infallible? An Inquiry ("Infalibel? Suatu Telaah") (1971). Akibatnya, pada 18 Desember1979, izin mengajarnya sebagai seorang teolog Katolik Roma dicabut, tetapi ia tetap mengajar sebagai seorang profesor yang berjabatan dalam bidang teologi ekumenis di Universitas Tübingen hingga masa pensiunnya (Emeritierung) pada 1996. Hingga hari ini ia tetap merupakan kritikus yang gigih terhadap kewibawaan paus, yang disebutnya sebagai ciptaan manusia (dan karena itu dapat dibatalkan) dan bukan sesuatu yang ditetapkan oleh Allah. Küng tidak diekskomunikasi dan tetap menjabat sebagai seorang imam Katolik Roma.
Pada awal tahun 1990-an Küng memulai sebuah proyek yang dinamai Weltethos (Etika Global), yang merupakan upaya untuk menggambarkan kesamaan di antara agama-agama dunia (ketimbang menekankan hal-hal yang membedakan mereka) dan menyusun suatu susunan peraturan perilaku minimal yang dapat diterima oleh setiap orang. Visinya tentang suatu etika global terwujud dalam dokumen yang rancangan awalnya disusun oleh Küng, Menuju suatu Etika Global: Suatu Deklarasi Awal. Deklarasi ini ditandatangani pada Parlemen Agama-agama Dunia tahun 1993 oleh banyak pemimpin agama dan spiritual dari seluruh dunia. Belakangan proyek Küng ini memuncak menjadi "Dialog antar Peradaban" yang diselenggarakan oleh PBB, dan untuk itu Küng ditunjuk sebagai salah satu dari 19 "tokoh terkemuka." Meskipun proyek ini diselesaikan pada November 2001, tak lama setelah serangan teroris pada 11 September 2001, media AS tidak meliputnya. Hal ini dikeluhkan oleh Küng.
Berdasarkan pada kuliah-kuliah "Studium Generale" di Universitas Tübingen, terbitannya yang terbaru Der Anfang aller Dinge ("Permulaan dari segala sesuatu") membahas hubungan antara ilmu pengetahuan dan agama. Dalam sebuah analisis yang merentang dari fisika kuantum hingga neurosains ia juga mengomentari perdebatan saat ini di Amerika Serikat mengenai evolusi, dan mengecam mereka yang menentang evolusi sebagai orang yang "naif [dan] tidak tercerahkan".
Pada 26 September2005 ia terlibat dalam suatu diskusi bersahabat tentang teologi Katolik dalam sebuah makan malam bersama Paus Benediktus XVI—sesuatu yang mengejutkan sejumlah pengamat.
"Kalau anda tidak dapat melihat bahwa Yang Ilahi mencakup sifat-sifat laki-laki dan perempuan dan pada saat yang sama mentransendensikannya, anda akan mengalami konsekuensi-konsekuensi yang buruk. Roma dan Kardinal O'Connor mendasarkan penolakannya terhadap imam perempuan berdasarkan gagasan bahwa Allah adalah Bapa dan Yesus adalah Anak-Nya, dan bahwa murid-murid Yesus semuanya laki-laki, dst. Mereka membela suatu gereja yang patriarkhal dengan Allah yang patriarkhal. Kita harus melawan pemahaman tentang Allah yang patriarkhal."— wawancara Newsweek, 8 Juli1991
"Setiap orang setuju bahwa aturan selibat hanyalah sebuah hukum gereja yang berasal dari abad ke-11, bukan suatu perintah ilahi." — wawancara Newsweek, 8 Juli1991
